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上海硅酸鹽研究所在高性能新熱電材料體系的設計與合成中取得重要創新性進展
發布時間: 2012-03-16 14:50 | 【 【打印】【關閉】

熱電轉換技術利用半導體材料的塞貝克(Seebeck)效應和帕爾貼(Peltier)效應實現熱能與電能直接相互轉化,在工業余熱和汽車尾氣廢熱發電等領域具有重要而廣泛的應用。熱電技術的能量轉換效率主要取決于材料的本征物理特性,通??捎梢粋€無量綱的綜合指數(熱電優值ZT)來衡量,取決于材料的Seebeck系數、電導率、熱導率和絕對溫度。傳統的高性能熱電能量轉換材料為固體晶態化合物,研究者在維持晶體中優良電輸運性能的同時,采用多層次結構調控等手段降低晶格熱導率,獲得高的熱電性能。近年中,以skutterudite和clathrate為典型代表的籠狀化合物熱電性能的優化、以及通過納米結構降低晶格熱導率提升熱電性能的研究均取得了顯著進展,其熱電優值超過1.5。然而,晶態化合物中晶格熱導率的降低受制于結構的長程有序性,其最低極限(最小晶格熱導率)與完全無序的玻璃態相當,限制了熱電性能繼續優化的空間。

最近中國科學院上海硅酸鹽研究所史迅研究員、陳立東研究員、張文清研究員、許鈁鈁研究員與團隊成員加州理工大學G. Jeffrey Snyder博士、美國布魯克文國家實驗室Qiang Li教授、密歇根大學Ctirad Uher教授等合作,提出在固態材料中引入具有“液態”特征的離子來降低熱導率和優化熱電性能,突破晶格熱導率在固態玻璃或晶態材料上的限制,發現了一類具有“聲子液體-電子晶體”特征、完全不同于傳統晶態熱電化合物的新型熱電材料體系,拓展了熱電材料的設計理念。

研究發現,在具有高溫反螢石結構的半導體硒化二酮(Cu2-xSe)化合物中,Se原子可以形成相對穩定的面心立方亞晶格網絡結構,而Cu離子則隨機分布在Se亞晶格網絡的間隙位置進行自由遷移。Se亞晶格提供了良好的電輸運通道,具有“液態”特征的可自由遷移Cu離子不但可以強烈散射晶格聲子來降低聲子平均自由程,而且由于消減了部分晶格振動橫波模式而降低材料的晶格熱容,突破了晶態和玻璃態材料的晶格聲子熱振動與輸運限制。初步結果表明,Cu2-xSe顯示了優良的熱電性能,其性能優值ZT可超過1.5,與目前發現的高性能晶態熱電材料相當,并可望通過優化摻雜等手段進一步提升。同時,本項研究工作提出的“聲子液體”概念還可以很好地解釋許多含Cu和Ag離子等半導體材料中發現的電熱輸運行為及其規律,有望引出一類具有“聲子液體-電子晶體”特征的新熱電材料體系,為新熱電化合物的探索以及傳統熱電材料性能的進一步優化提供了新的方向和途徑。

相關研究成果已發表于《自然·材料》(Nature Materials)雜志,并申請中國發明專利。研究成果獲得了審稿人的高度評價,例如審稿人認為:“本文拓展了已有的‘聲子玻璃-電子晶體’概念至‘聲子液體-電子晶體’,為熱電材料的研究方向提供了新的可能性;在一個具有簡單化學式、小晶胞和輕元素構成的材料中實現的高熱電性能打破了人們對熱電材料的一些傳統認識;本文在Cu2-xSe新系統中報道的高性能非常有趣,促使人們更多地思考可能具有比傳統熱電材料更好的新材料的可能性,這些新材料的發現將會顯著地推動本研究領域的發展……”。

研究工作得到了國家自然科學基金創新研究群體和杰出青年科學基金、國家外專局創新團隊國際合作伙伴計劃、上海市優秀學科帶頭人、上海市浦江人才等的資助和支持。

說明: Fig1.jpg

(a)Cu2Se化合物高溫下的晶體結構和(b)銅離子遷移示意圖

說明: Fig2.TIF

Cu2-xSe化合物的熱電性能

說明: Fig4.TIF

Cu2Se化合物的熱容隨溫度的變化,高溫下展示明顯的聲子液體特征

文章鏈接:http://www.nature.com/nmat/journal/vaop/ncurrent/abs/nmat3273.html

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