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上海硅酸鹽所在MoS2基單原子催化劑結構設計取得重要進展
發布時間: 2022-04-22 11:05 | 【 【打印】【關閉】

  設計穩定、高效和低成本的析氧(OER)催化劑是實現電解水制氫高效工作的關鍵。盡管MoS2具有豐富的可控結構和析氫(HER)催化應用,但傳統結構設計(摻雜、缺陷、邊界、界面等)難以激發其OER催化活性。 

  近日,中國科學院上海硅酸鹽研究所劉建軍研究團隊與北京理工大學周遙教授合作,首次提出了MoS2基單原子催化劑3d-TMO6@MoS2TM=3d過渡金屬)的新結構設計理念,結合“行走的活性位點”新催化機制,激活了MoS2OER催化活性。在OER催化過程中,受氧化物種(O*,OH*和 OOH*)誘導,單原子催化結構[TMO6]中六配位的TM自發動態遷移到四配位結構[TMO4],這種動態配位轉變不僅暴露活性位點,而且激活了特定催化軌道()。計算發現TMO6@MoS2TM=Mn、FeCo)具有高活性OER電催化活性,其過電位()甚至低于商業應用的IrO2。采用冷凍干燥與熱解相結合的方法可實現FeO6@MoS2催化劑的制備,在10 mA cm-2的電流密度下過電位僅為0.18 V,原位拉曼驗證了在OER過程中[FeO6][FeOx] (x<5)的結構轉變。研究成果發表在Energy Environ. Sci., 2022, doi.org/10.1039/D1EE02750F。 

  論文的第一作者為上海硅酸鹽所在讀博士研究生冉念,通訊作者為劉建軍研究員和北京理工大學周遙教授。相關研究工作得到了國家自然科學基金重點項目、面上項目、青年基金項目和上海市優秀學術帶頭人等項目的資助和支持。 

  相關鏈接:https://doi.org/10.1039/D1EE02750F 

1 3d-TMO6@MoS2OER反應機理及其。a, “行走的活性位點”新催化機制(OER過程中,活性位點發生動態配位轉變)。b, 傳統的吸附機制。c, 3d-TMO6@MoS2上的理論。d, 對比不同催化劑的理論與實驗

2 CuO6@MoS2FeO6@MoS2的原位拉曼光譜和OER催化性能。a-b, 原位拉曼光譜證明FeO6@MoS2OER過程中[FeO6][FeOx] (x<5)的結構轉變,而CuO6@MoS2OER過程中[CuO3]配位結構則始終保持不變。c-e, FeO6@MoS210 mA cm-2的電流密度下過電位僅為0.18 V,低于IrO2CuO6@MoS2,且具有優異的穩定性。

    

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